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多肽介導的鉬藍環(huán)可控自組裝
作者:固拓多肽合成公司    發(fā)布于:2021年02月06日
摘要:在亞納米尺度上精確控制復雜的納米結構是一項具有挑戰(zhàn)性的任務。在人工體系中,模板導向的自組裝是構建可控納米結構的有效手段。在自然界中,蛋白質(zhì)及其組裝體往往可以利用氨基酸側(cè)鏈之間的非共價相互作用來調(diào)節(jié)其多級結構,從而發(fā)揮特定的生物功能。受此啟發(fā),格拉斯哥大學的LeroyCronin團隊以多金屬氧酸鹽(POMs)中的鉬藍環(huán)為研究對象,采用了一系列含組氨酸末端的肽(GH、AH、SH、G2H、G4H、G5H)作為結構導向配體。通過調(diào)節(jié)鉬藍環(huán)內(nèi)壁上配位鍵和氫鍵與氧原子的多重相互作用,在亞納米尺度上成功實現(xiàn)了納米環(huán)的骨架形狀和對稱性.

在亞納米尺度上精確控制復雜的納米結構是一項具有挑戰(zhàn)性的任務。在人工體系中,模板導向的自組裝是構建可控納米結構的有效手段。在自然界中,蛋白質(zhì)及其組裝體往往可以利用氨基酸側(cè)鏈之間的非共價相互作用來調(diào)節(jié)其多級結構,從而發(fā)揮特定的生物功能。受此啟發(fā),格拉斯哥大學的LeroyCronin團隊以多金屬氧酸鹽(POMs)中的鉬藍環(huán)為研究對象,采用了一系列含組氨酸末端的肽(GH、AH、SH、G2H、G4H、G5H)作為結構導向配體。通過調(diào)節(jié)鉬藍環(huán)內(nèi)壁上配位鍵和氫鍵與氧原子的多重相互作用,在亞納米尺度上成功實現(xiàn)了納米環(huán)的骨架形狀和對稱性。

多肽介導的鉬藍環(huán)可控自組裝

圖1:多肽序列對生物雜交鉬藍環(huán)結構的精細調(diào)控。


鉬藍環(huán)是以相同數(shù)量的{Mo1}和{Mo2}與特定數(shù)量的{Mo8}連接而成的高度對稱的納米環(huán)結構,如D7d對稱的{Mo154}結構。如圖1所示,當{GH}二肽用作導向配體時,四個二肽傾向于在鉬藍環(huán)的一側(cè)配位在一起,這使得納米環(huán)的上下配位層不對稱極化。其中二肽的C端殘基對鉬藍環(huán)的反手效應較弱,而N端殘基由于距離{Mo2}/Ce取代位點相對較短,具有較強的同手性效應。因此{Mo124Ce4}的螺旋度可以通過改變n端氨基酸種類由δ變?yōu)棣耍瑥亩晒嫿寺菪瓤烧{(diào)的鉬藍環(huán)-{Mo124E4(xh)4},x=g,a,s。

在此基礎上,以{G2H}三肽為配體時,由于三肽配體的大小和結合數(shù)有限,環(huán)的上下配位層中的Ce原子呈現(xiàn)奇數(shù)配位且分布不均勻,從而構建了第一個被奇數(shù)稀土原子取代的不對稱鉬藍環(huán)結構-{mo122ce5(g2h)3}。進一步延伸到{G4H}五肽,由于配體體積和結合位點的顯著增加,{Mo124Ce4}納米環(huán)在水平方向不對稱延伸,形成罕見的水滴結構-{Mo126Ce4(G4H)2}。

通過對上述新晶體結構的分析,發(fā)現(xiàn)由于鉬藍環(huán)中空腔的大小有限,在含有組氨酸的多肽鏈N端逐個增加甘氨酸(G)的數(shù)目,會使納米環(huán)中配體的結合數(shù)從6個逐漸減少到2個。其中,多肽C端羧基與{Mo2}單元的配位鍵比例逐漸降低(100%→22.2%),而多肽鏈中酰胺基與鉬藍環(huán)末端氧的多重氫鍵比例逐漸增加(0%→77.8%)。可見,多重非共價相互作用的調(diào)控在亞納米結構的調(diào)控中起著至關重要的作用。

這一系統(tǒng)的研究成果最近以全文的形式發(fā)表在綜合性化學期刊《化學科學》上,并入選《2020化學科學文章集》。本文的通訊作者是格拉斯哥大學的勒羅伊克倫教授和龍德良教授,第一作者是瑪麗·居里學者佘山博士。


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